فهرست نشریات علمی دسترسی آزاد ایران

پیش‌بینی صحیح رفتار بلور UO2 که یک سامانۀ پادفرومغناطیس با الکترون‌های همبستۀ قوی است، با استفاده از روش اصلاح شدۀ DFT+U امکان‌پذیر است. در چارچوب DFT+U انرژی بلور تابعی با چندین کمینۀ موضعی است که به آنها حالت‌های شبه‌پایدار گفته می‌شود و پایین‌ترین انرژی از بین آنها حالت پایه است. OMC روشی است که در DFT+U برای تعیین حالت پایه استفاده می‌شده است. اخیراً روش SMC پیشنهاد شده است که آن هم ساختاری با چند کمینه انرژی در DFT+U دارد و منجر به نتایجی شده است که توافق خوبی با تجربه دارد. در این پژوهش، روش‌های SMC و OMC مقایسه شده و نشان داده شده که اگرچه حالت‌های پایه در این دو روش، انرژی و هندسۀ مشابهی دارند، ولی ساختار الکترونی آنها تفاوت چشمگیری دارد. به علاوه، گاف انرژی در SMC توافق بهتری با تجربه دارد. علاوه‌بر‌آن، نشان می‌دهیم که انرژی حالت پایه حاصل از SMC به اندازۀ 0022/0 ریدبرگ به ازای واحد فرمول بالاتر از حالت پایۀ OMC قرار دارد. حالت‌های پایۀ متفاوت حاصل از این دو روش به معنای آن است که در این دو روش، جستجو برای حالت پایه بر روی زیرفضاهای متفاوتی از چگالی الکترونی صورت می‌گیرد و هر یک از این روش‌ها به تنهایی قادر نیست که حالت با انرژی کمینۀ مطلق را بدهد. بنابراین برای یافتن حالت با انرژی کمینۀ مطلق بایستی جستجو بر روی زیرفضاهای بزرگ‌تری صورت گیرد که به طور همزمان شامل ماتریس اشغال اتم U و مغناطش اولیۀ اتم O می‌شود.